寒冷地区活性氯化学对HONO生消的机理研究

活性氯化学; 亚硝酸; 非均相反应; 冰雪界面; 地表化学; CAMx模型;
["谢胜金","齐虹","修艾军","张学磊","卢露","蒋金攀","刘一鸣","李思婷"] 2024-10-29 期刊论文
亚硝酸(HONO)是OH自由基的重要前体,在大气化学中发挥着关键作用,但其来源和形成机制尚不明确.CAMx模型中化学机制仅考虑HONO的气相生成反应,导致HONO的模拟结果普遍被低估.东北地区由于冰雪覆盖期较长,可提供足够的气-雪界面,加速了地表非均相化学反应的发生.本研究纳入人为氯排放清单并耦合HONO非均相化学反应,基于CAMx模型探究了东北地区冰雪覆盖条件下活性氯对HONO生成和消耗的影响及其对二次污染的潜在作用.结果发现,哈尔滨和长春及其周边地区的人为氯排放在冬季较为集中,主要源于秸秆焚烧和燃煤供暖.将11个非均相反应纳入CAMx模型后,发现显著提高了模拟的准确性,并促进了颗粒物和臭氧的生成.通过模型敏感性分析揭示,冰雪表面吸附的氯化物(HCl)与HONO的非均相反应是HONO的一个重要汇.研究结果为揭示冰雪覆盖条件下区域尺度HONO生消机制提供了新的视角.
来源平台:环境科学学报