研究背景：

1、超高分子量聚乙烯（简称UPE）已在临床上得到应用，但UPE的磨损碎片可能会诱发各种细胞因子介导的炎症，并引起邻近节段的骨质溶解、假体松动和疼痛，严重限制了颈椎间盘假体的使用寿命。

2、尽管已通过辐照交联、离子注入和填料添加等方式对UPE的摩擦学性能进行改善，但这些改性的UPE材料的摩擦系数仍然在0.03以上，远高于人体滑膜关节（0.001~0.01），几乎无法满足使用寿命的要求。

3、由于其低摩擦和可调节的机械性能，水凝胶被认为是关节软骨置换的潜在候选者。然而，极低的摩擦通常要求水凝胶具有高度的水化，这反过来又对机械性能（例如韧性和强度）产生负面影响，从而削弱耐磨性。

4、开发具有稳定和持久的生物摩擦性能的UPE仍然面临巨大挑战。

研究思路：

设计开发1种简单而巧妙的三合一策略，用于在UPE（BH-UPE）表面精确构建关节软骨样双层水凝胶涂层，该策略充分利用了界面互连、高纠缠交联和界面调制聚合的概念。将前驱体溶液倒入预处理的UPE表面，并用疏水性聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板覆盖进行自由基聚合，同步完成一系列精细组装。首先，水凝胶涂层通过水凝胶-UPE链间缠绕和键合与UPE基材紧密相连；其次，通过将交联剂和亲水引发剂的用量降低到p.p.m.水平，增加前驱体溶液中单体的含量，显著提高水凝胶链的聚合度和缠结度，有利于保持网络构型和传递应力，从而提供韧性，滞后可忽略不计，抗疲劳性好；第三，通过界面调制聚合，实现了从承重的下层致密水凝胶层到顶部松散水凝胶层的连续过渡，它基本上模拟了关节软骨的均匀和连续的多层结构，对稳定性和润滑性做出了很好的贡献。

主要结论：

1、充分利用界面互连、高纠缠交联和界面调控聚合的概念，开发了1种巧妙的三合一策略，用于在超高分子量聚乙烯（BH-UPE）表面构建关节软骨样双层水凝胶涂层。

2、水凝胶涂层通过水凝胶-UPE链间缠绕和键合与UPE基材紧密相连。水凝胶链彼此高度纠缠，通过将交联剂和亲水引发剂的量减少到p.p.m.水平，形成致密的韧性层，其滞后可忽略不计，具有良好的回弹性，可承受较大的变形和抗压强度。

3、通过界面调制聚合抑制了顶部表面区域单体的聚合，从而引入了多孔表面以实现有效的水润滑。由于结构组织良好，BH-UPE在0.9 MPa的载荷下，在10 000次循环中表现出0.0048的超低摩擦系数，以及优异的耐磨性，与自然关节性能非常相似，具有再现椎间盘生理功能的巨大潜力。

应用前景：

此项工作不仅为构建稳定的双层涂层提供新的途径，也为其他医疗植入物多功能水凝胶涂层的设计提供了新的平台，对生物润滑材料的发展具有重要意义。

文章信息：

1、Jiajun Huang, Youchen Tang, Peng Wang, Hao Zhou, He Li, Ziying Cheng, Yanfeng Wu, Zhongyu Xie, Zhaopeng Cai, Dingcai Wu, Huiyong Shen. One-Pot Construction of Articular Cartilage-Like Hydrogel Coating for Durable Aqueous Lubrication[J]. Adanced Materials. First published: 10 February 2024 https://doi.org/10.1002/adma.202309141

2、作者团队来自广东省深圳市中山大学附属第八医院和中山大学化学学院PCFM实验室。