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机械工程学会摩擦学分会 固体润滑国家重点实验室 摩擦学学报

学科探索

北理工吴锋院士/刘琦研究员团队在EnSM发表重要研究进展：无水Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2前驱体制备低成本、全天候Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3钠离子电池正极材料 2024-12-16 【研究背景】 为了有效利用零散且分布不均的可再生资源，建立高效的大规模储能系统被认为是最直接且有效的解决方案。锂离子电池因其卓越的循环寿命和较高的能量密度，已在工业领域得到广泛应用。然而，其在高温条件下的安全性较差以及低温环境下的电化学性能较低，限制了其在全天候应用场景中的表现，如沙漠中的光伏发电和高海拔地区的风力发电。相比之下，钠离子电池（SIBs）因其与锂离子电池相似的储能机制以及具有丰富储量的钠元素、优越的热安全性和低温电化学性能，成为未来大规模储能市场的有力竞争者。其中，基于聚阴离子体系的铁基正极材料由于其低成本、宽温域稳定性和优异的循环性能，被认为是最具潜力的候选者之一。尤其是Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3材料，因其较高的工作电压和适中的比容量而备受关注。然而，其较差的电子导电性和钠离子扩散动力学限制了高倍率性能和循环稳定性。此外，在传统水溶液合成方法中，采用水合前驱体Na2Fe(SO4)2·4H2O合成Na2+2δFe2-δ(SO4)3时，晶体水在高温下释放的蒸汽容易破坏Na2+2δFe2-δ(SO4)3的晶体结构，并可能通过水合反应生成Na6Fe(SO4)4杂质，显著降低材料的电化学性能。遗憾的是，稳态无水前驱体Na2Fe(SO4)2的物化性质及其向Na2+2δFe2-δ(SO4)3正极材料转化的机制尚未得到系统研究和报道。这一缺失制约了高性能Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3钠离子电池正极材料的进一步商业化应用。 【文章简介】 近日，北京理工大学吴锋院士/刘琦研究员团队在国际知名期刊 Energy Storage Materials 上发表了题为“Transitioning from anhydrous Stanfieldite-type Na2Fe(SO4)2;Precursor to Alluaudite-type Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C Composite Cathode: A Pathway to Cost-effective and All-climate Sodium-ion Batteries”的研究论文。在这项研究中，团队首次揭示了从无水Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2前驱体到Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极材料的独特转化机制。这一创新路径有效避免了因晶体水释放可能引发的结构损伤，同时显著提升了材料的结晶度。通过实验分析与密度泛函理论（DFT）计算，研究人员系统阐明了Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2与Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3之间的物理化学性质差异，分析了关于Na2Fe(SO4)2与Na2+2δFe2-δ(SO4)3的混淆。在-25℃、0℃和60℃的全气候条件下测试中，Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极材料表现出卓越的电化学性能：在1C倍率下经过100次循环后容量保持率超过90%，在2C倍率下200次循环后容量保持率超过95%。此外，基于Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极和硬碳（HC）负极组装的全电池展现出优异的倍率性能与长循环稳定性，进一步证明了其在商业规模储能应用中的巨大潜力。 图1：展示了从Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2制备Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3的全新合成路径，以及通过XRD对比研究了二者差异化的晶体结构。 图2：展示了Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2加热转变为Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3过程中的热重-差示扫描量热分析（TG-DSC）曲线和非原位XRD演变曲线，以及对比研究了二者的Raman光谱、FT-IR光谱和XPS光谱。 图3：DFT计算对比研究了Na2Fe(SO4)2和Na2+2δFe2-δ(SO4)3的钠离子扩散动力学，包括能带结构、钠离子扩散通道和钠离子迁移势垒。 图4：展示了制备的Alluaudite型Na2Fe(SO4)2/C复合正极材料在半电池中的电化学性能，包括充放电曲线、钠离子扩散系数计算(GITT)、电化学阻抗谱（EIS）、倍率性能和长循环稳定性。 图5：展示了制备的Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极材料优异的高低温电化学性能，包括1C和2C倍率下的长循环稳定性、以及将其和商业化硬碳(HC)组装成的钠离子全电池的倍率性能和长循环稳定性 【本文要点】 要点一：首次揭示无水Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2前驱体向Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3转化的独特机制 研究开发了一种全新的溶胶-凝胶合成方法，成功实现从无水Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2前驱体制备具有成本效益的Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3正极材料。该方法有效规避了传统使用水合前驱体Na2Fe(SO4)2·4H2O时，由于晶体水释放导致的潜在结构损伤问题，为制备高性能Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3正极材料提供了新思路。 要点二：分析了Na2Fe(SO4)2与Na2+2δFe2-δ(SO4)3的混淆 通过实验表征与密度泛函理论（DFT）计算，系统阐明了Stanfieldite型Na2Fe(SO4)2与Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3在晶体结构和电化学性质上的本质区别，为钠离子电池Alluaudite型Na2+2δFe2-δ(SO4)3正极材料的设计提供了科学依据。 要点三：证实Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极在全天候储能领域的应用潜力 在-25 °C、0 °C和60 °C的全气候条件下测试中，Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C复合正极表现出优异的循环性能。在1C倍率下，100次循环后容量保持率超过90%；在2C倍率下，200次循环后容量保持率超过95%。这一结果不仅为低成本、高性能钠离子电池的开发提供了新方向，也为其在大规模储能领域的商业化应用奠定了坚实基础。 文章链接： Transitioning from anhydrous Stanfieldite-type Na2Fe(SO4)2;Precursor to Alluaudite-type Na2+2δFe2-δ(SO4)3/C composite cathode: A pathway to cost-effective and all-climate sodium-ion batteries https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103925 【通讯作者简介】 刘琦，北京理工大学材料学院特别研究员、博士生导师。。主要从事新型绿色二次电池及先进能源储存材料的研究；主要包括锂离子电池、钠离子电池和固态电池及其关键材料研究开发。作为项目负责人主持国家自然科学基金面上项目、北京市科技计划项目、国家自然科学基金青年项目、国家博士后创新人才支持计划等项目；作为项目骨干参与国家973计划、863计划、科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、科技部中美双边科技合作项目、北京市自然科学基金等多项国家和省部级科研项目。在Materials Today、Carbon Energy、Small、Journal of the Electrochemical Society、ChemSusChem、Energy Storage Materials等期刊发表 SCI 收录论文50余篇，申请国家发明专利近 30 项。作为骨干参与起草编写《电力储能用锂离子电池簇测试规范》及《移动式电化学储能用锂离子电池》中国电工技术学会标准两项。 【第一作者介绍】 杨威，北京理工大学材料学院2021级博士生。他的研究兴趣主要集中在钠离子电池聚阴离子型正极材料的合成与改性。目前以第一作者身份在Small Methods、Small、Energy Storage Materials等材料科学类期刊上发表SCI论文4篇。
新加坡国立大学侯毅Nat.Energy.：太阳能电池效率和稳定性提升的新途径 2024-12-16 新加坡国立大学侯毅Nat.Energy.：太阳能电池效率和稳定性提升的新途径 一、【科学背景】 钙钛矿太阳能电池（PSCs）的功率转换效率（PCE）取得了十足的进步。然而过往研究发现，钙钛矿太阳能电池电荷传输层（CTLs）与钙钛矿吸收剂之间的异质界面上容易发生有害的化学反应，导致非辐射重组和初始降解位点的形成，影响了钙钛矿太阳能电池长期的化学稳定性与效率。 幸运的是，钙钛矿-有机界面可以很容易地分离，从而可以对PSCs界面进行深入研究，而钙钛矿-金属-氧化物（Pero-MeOx）异质界面的特定相互作用，特别是在不同的老化条件下，仍然是正在进行的研究和讨论的主题。然而，对Pero-MeOx界面上机械键合和化学降解之间关系的全面理解仍然缺乏。如今，同时，随着自组装单层（SAM）等有机材料的进展，由于其优异的钙钛矿钝化效果和空穴传输性能，SAM -金属氧化物的双层结构被视为实现高性能PSCs有前途的工业CTL结构。但在现实环境中，在太阳能电池板经历的广泛温度波动下实现持久的可靠性是提高PSCs化学和机械稳定性的双重挑战。 根据国际电工委员会（IEC）和国际有机光伏稳定性峰会（ISOS）协议，热循环测试可以很好地测量这种寿命性能。因此，在牢固的机械结合和防止Pero-CTL界面上的降解反应之间取得平衡尤为重要。然而，在高效PSCs的开发中，实现标准化热循环稳定性仍然是一个挑战，需要更加深入地研究。 二、【创新成果】 基于上述挑战，近期新加坡国立大学侯毅教授团队设计开发了一种脱键技术来揭示PSCs中的强键/高反应性和弱键/低反应性异质界面。这种方法使研究人员能够对不同阶段的相互作用进行深入分析，包括初始晶体生长阶段和长期老化阶段。该研究结果表明，在钙钛矿晶体生长过程中，界面键、质子转移相互作用和降解之间存在相关性。研究人员还发现热老化放大了质子转移反应，而电子空穴转移反应在光老化中更为突出。为了克服机械键合和化学降解之间的矛盾，研究人员将[4-(3,6-dimethyl-9H-carbazol-9-yl)butyl]phosphonic acid (Me-4PACz)和9H,9′H-[3,3′-bicarbazole]-9,9′-diylbis(butane-4,1-diyl))diphosphonic acid (DCZ-4P)等SAM分子混合，在金属氧化物和钙钛矿界面引入额外的膦酸锚定基团，以增强键合。这种方法加强了异质界面键合，同时最大限度地减少了不良化学反应。该PSCs不仅实现了25.6%的最高效率（认证25.4%），而且还表现出更高的稳定性，在1,000小时的运行和热老化测试后保持90%的效率，并且在500次更严格的热循环评估中，目标PSCs保持了95%的初始PCE，超过相应的国际标准。 图1 脱粘技术与界面粘接方法；© Springer Nature Limited 2024 首先，研究人员在真空条件下结合两个半电池，每个半电池由钙钛矿层（Cs0.1FA0.9PbI3）在各种金属氧化物衬底上组成。随后进行脱粘过程以分离Pero-MeOx界面。结合钙钛矿层内的高结晶度允许最初不同的薄膜无缝融合，使坚固的非均质Pero-MeOx界面易于脱键。横断面扫描电镜（SEM）成像显示，在真空键合条件下形成完整、均匀结晶的块状钙钛矿层，与在大气条件下形成的钙钛矿层形成明显对比。X射线衍射（XRD）图显示，与传统的层压钙钛矿相比，真空结合钙钛矿的PbI2峰更低。 图2 脱粘后钙钛矿的可视化表征；© Springer Nature Limited 2024 随后，研究人员将脱粘后的钙钛矿，进行了不同的成像表征，以可视化不同Pero-MeOx界面中埋藏的钙钛矿，并总结了从图像中提取的参数。利用扫描电镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）显示了各种揭露的钙钛矿的形态。 图3 界面化学反应特性； © Springer Nature Limited 2024 研究人员随后揭示了界面质子转移相互作用的强度与各种异质界面的界面成键之间有很强的相关性，提出界面键合可能源于金属氧化物对钙钛矿中质子的吸附。强吸附能力增强了界面键合，但同时增加了界面质子转移，使Pero-MeOx界面稳定性恶化。除了监测钙钛矿晶体生长过程中的界面相互作用外，该研究提出的脱粘技术还允许在暴露的界面受到各种老化条件后检查它。 图4 异质接口特性与PSC器件性能； © Springer Nature Limited 2024 研究人员证明了在Pero-NiOx界面中引入常用的Me-4PACz可以作为阻挡层阻止界面反应。然而，由于Me-4PACz与钙钛矿的弱键合，也导致了分层问题。Me-4PACz-NiOx顶部的咔唑基团被认为有效地阻止了界面上的质子转移，这也导致界面键合更弱，从而导致界面脆弱性。为了进一步处理键合-降解之间的权衡，研究人员引入了一种分子DCZ-4P，它与Me-4PACz以1:1的摩尔比混合，形成混合的SAMs中间层，称为D4P。含有单个磷酸基的Me-4PACz和含有双磷酸基的DCZ-4P的混合SAMs提供了额外的磷酸基与钙钛矿相互作用，从而增强了界面键合和稳定性。 该研究介绍了一种有效的脱键技术来彻底分析PSCs晶体生长和老化阶段的异质界面行为，揭示了界面键合（断裂能范围从~2.49 J m−2到~0.38 J m−2）、质子转移相互作用和降解之间的强相关性，突出了PSCs的机械稳定性和化学稳定性之间的关键权衡。以“Determining the bonding–degradation trade-off at heterointerfaces for increased efficiency and stability of perovskite solar cells”为题发表在国际顶级期刊Nature energy上，引起了相关领域研究人员热议。 三、【科学启迪】 综上所述，研究人员通过开发一种有效的脱键技术，揭示了PSCs异质界面在从初始晶体生长到老化的各个阶段相互作用的机制。该研究发现突出了异质界面上机械结合和化学降解之间的矛盾关系。研究证明，对于Pero - MeOx界面，机械上强的界面键合通常伴随着强烈的化学反应。质子转移反应起着关键作用，导致界面缺陷和降解位点的形成。为了解决这种键合与降解之间的权衡，合理设计能够在增强界面键合的同时阻止有害界面反应的SAMs，为优化钙钛矿异质界面提供了一种有前途的策略。这种方法不仅提高了PSCs的初始性能，而且显著提高了其在严格条件下的长期稳定性，未来是一项有前景的研究策略。 文献链接：Determining the bonding–degradation trade-off at heterointerfaces for increased efficiency and stability of perovskite solar cells，2024，https://doi.org/10.1038/s41560-024-01680-x） ; 本文由LWB供稿。
北京交通大学唐爱伟/河南大学申怀彬、陈斐Nano Lett.：红光InP基QLEDs运行寿命上取得重大突破 2024-12-15 一、研究背景 量子点发光二极管（QLEDs）具有发光颜色随量子点（QDs）尺寸连续可调、窄的发射峰、高的色彩饱和度、高稳定性、低功耗等特点得到了广泛的研究，有望成为下一代全彩显示器件的主流技术。然而目前最先进的量子点发光材料都含有重金属Cd或者Pb，重金属在消费电子产品中已经被欧盟等国际组织严格限制。因此就需要开发出无重金属，低毒的量子点发光材料。近年来，随着InP;QDs的合成技术和器件结构的不断改进，器件效率已经有了很大的提升，有望成为Cd或Pb基量子点的替代品。然而，InP QDs表面存在大量的非辐射位点，器件中电子-空穴注入不平衡等问题严重影响了QLEDs的效率和稳定性。 二、成果简介 针对以上问题，北京交通大学唐爱伟教授课题组和河南大学申怀彬教授课题组展开合作，通过使用巯基乙胺（CTA）分子对QDs薄膜进行处理，一方面有效钝化了QDs的表面缺陷，从而提高QDs和器件的稳定性；另一方面，CTA对QDs进行处理诱导产生界面偶极子，提升QDs的能级，且形成的偶极矩有助于提升空穴注入和降低电子注入，从而使器件中的载流子注入更加平衡。最终实现了最大EQE为21.21%，T95@1,000 cd m-2达到1,200小时的红光InP基QLEDs构筑。其中，T95@1,000 cd m-2寿命为目前报道的红光InP基QLEDs的最高值。 ; 三、图文导读 图1;（a）CTA分子钝化QDs表面缺陷示意图。（b）傅里叶变换红外光谱。（c）稳态和（d）瞬态PL光谱。（e-g）XPS表征。 图2 （a）CTA修饰前后QDs的能级测试。（b）能级排列示意图。（c）单载流子器件的J-V曲线。（d）电容-电压（C-V）特性。 图3;（a）QLED器件结构示意图。（b-d）QLEDs的EL性能。 图4;（a）红外热像仪测量不同初始亮度下器件的表面温度。（b）QLED器件的T95运行寿命测试。（c）文献报道和本工作中报道的红色InP基QLEDs的T95运行寿命对比示意图。（d）T95运行寿命的重复性测试。 四、论文信息 Nano Letters Stable and Efficient Red InP-Based QLEDs through Surface Passivation Strategies of Quantum Dots Shuaibing Wang，Wanying Yang，Yu Li，Jie Chen，Yangyang Bian，Jilin Deng，Binbin Hu，Fei Chen*，Huaibin Shen*，Feng Teng，Chunhe Yang，Aiwei Tang* First published: November 29, 2024 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c04580 ; 五、作者简介 ; 王帅冰，现为北京交通大学物理科学与工程学院唐爱伟教授课题组在读博士研究生，研究方向为InP基量子点发光二极管（QLEDs）。发表论文11篇，以第一作者或者共一在Nano Lett.，J. Photoch. Photobio. C，ACS Appl. Mater. Interfaces期刊发表论文3篇。 唐爱伟，北京交通大学物理科学与工程学院教授，博士生导师，现任物理科学与工程学院院长。主要从事环保型量子点发光材料与器件方面的研究工作。目前主持和完成多项国家自然科学基金、北京市自然科学基金重点项目等国家和省部级项目。在Nature, Adv. Mater., Nano Lett.等国际知名学术期刊上发表学术论文150余篇，获得授权国家发明专利4项。曾入选北京交通大学首批卓越百人计划，获得北京交通大学五四青年奖章、北京交通大学优秀主讲教师称号等。 申怀彬，河南大学纳米科学与材料工程学院教授，博士生导师，国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目获得者。二十年来一直从事II-VI族量子点发光材料及其电致发光器件（QLED）方面研究。近五年以第一/通讯作者在Nature(1篇)，Nat. Photonics（2篇），Nat. Nanotechnol.（1篇），Nat. Rev. Electr. Eng.（1篇），Nat. Commun.（2篇）等期刊发表SCI论文190余篇，获批国家发明专利17件，美国专利1件，技术转让2项。先后主持包括国家重点研发计划，科技创新2030重大项目（课题），国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点项目，国家自然科学基金-优秀青年科学基金项目等在内的国家级项目7项。 陈斐，河南大学纳米科学与材料工程学院青年教师。十年来一直从事量子点发光材料及其电致发光器件（QLED）方面研究。近五年以第一/通讯作者在Nature，Nat. Rev. Electr. Eng.，Nat. Commun.，Nano Lett.等期刊发表SCI论文10余篇。先后主持国家自然科学青年基金，国家资助博士后研究人员计划C档资助的国家级项目2项。
中国科学院青岛生物能源与过程研究所Valentin Valtchev研究员和卢鹏副研究员团队Nature：首例结构稳定的本征介孔沸石分子筛 2024-12-14 ; 沸石分子筛是一种微孔结晶材料，在工业领域可用作离子交换剂、吸附剂和非均相催化剂。然而，分子筛中的本征微孔尺寸通常小于1纳米，这阻碍了其在涉及大分子处理过程中的应用。在分子筛中引入非本征介孔（晶间/晶内介孔）是克服扩散限制的有效方法，但引入的非本征介孔通常缺少长程有序性，随之而来的问题是孔径不均一、表面酸性受损、结晶度下降。因此，研究者期望开发出具有均一孔道且水热稳定性高的、本征介孔与微孔以原子形式相连接的分子筛，这里称为结晶本征介孔分子筛。 Green Carbon主编、中国科学院青岛生物能源与过程研究所Valentin Valtchev研究员和卢鹏副研究员团队近期在Nature期刊发表题为“A stable zeolite with atomically ordered and interconnected mesopore channel”的研究论文。该研究成功合成了世界首例新型介孔沸石分子筛材料-“青岛能源所分子筛材料1号”（ZMQ-1），并定义为本征介孔沸石分子筛。该新型沸石分子筛含有28×10×10元环组成的三维孔道系统，其中28元环最大尺寸为2.28纳米，达到介孔尺寸范畴。它不仅拥有均一的孔道结构，更具有高的热稳定性和水热稳定性。此外，其结构中的铝原子也为催化反应提供了强大的动力。将该新型沸石分子筛应用于重油催化裂化反应，与现有商业化沸石分子筛催化剂相比，实现了更高的轻质油品选择性，且积碳更低。 研究内容 ZMQ-1分子筛的合成和拓扑结构 科研团队创造性的将双季磷阳离子（bis-1,8(tricyclohexyl phosphonium) octamethylene，Tri-Cy-dC8）作为有机结构导向剂和模板剂，利用结构导向作用和空间填充双重作用，首次实现了本征介孔与微孔在原子层面的完美连接，合成了结构稳定的本征介孔沸石分子筛。ZMQ-1分子筛最初是在碱体系中，180 ℃下成功合成得到，在190 ℃加速了ZMQ-1分子筛的晶化；其骨架硅/铝摩尔比可在较宽的范围内进行调节（约15-70）；在不同硅源、铝源及凝胶配比下均可合成，证明本工作开发的合成方法具有高的可重复性，这为后续的工业化放大生产提供了可能。氟体系下合成需更长的晶化时间，碱体系和氟体系中合成的晶体形貌分别为独立和聚集的四棱柱，最大尺寸约2 μm（图1）。 图1 ZMQ-1分子筛的形貌 ; 鉴于该分子筛晶体尺寸均为纳米尺度，无法通过常规的单晶X射线衍射方法进行晶体结构解析。作者采用时下最为先进的三维旋转电子衍射（cRED）技术，收集了焙烧后的ZMQ-1样品衍射数据，并对其结构进行了解析（与瑞典斯德哥尔摩大学邹晓冬教授团队合作）。焙烧后的ZMQ-1分子筛晶体结构为正交晶系，空间群为Cmmm（No.65），晶胞参数为：a = 18.83(10) Å，b = 54.9(2) Å和c = 20.36(5) Å。ZMQ-1分子筛具有三维28×10×10元环（MR）孔道系统（图2），28MR孔径为22.76 Å×11.83 Å，存在三种不同的10MR孔道，其尺寸分别为5.91 Å×5.32 Å;(青色), 5.56 Å×5.58 Å;(绿色), 5.11 Å×5.90 Å（蓝色）（图2b），是现有结构稳定分子筛中孔径最大、骨架密度最低的硅铝分子筛。ZMQ-1分子筛中的28MR孔道进一步通过积分差分相位衬度高分辨电镜技术（iDPC-STEM）得到佐证（图2c）。ZMQ-1分子筛具有前所未有的超大孔尺寸，但其结构特征与常见的分子筛结构有相似之处。该结构由垂直于b轴（绿色）的波浪层构成，这些层由沿c轴（紫色）延伸的扁平条带连接，如图2a-c所示。该条带包含由双蝶形单元构成的10MR（图2c）。ZMQ-1的一个独特之处在于蝶形网中的所有TO4四面体都指向同一方向，并与另一个蝶形网相连，形成双条带（图2a-b）。这与由蝶形单元构建的其它分子筛不同，这些分子筛中蝶形网中不同的TO4四面体指向不同的方向。ZMQ-1的结构中包含了分子筛中常见的复合构筑单元（CBU），如d5r、d6r;和non。 图2 焙烧后和新鲜合成的ZMQ-1的结构和iDPC-STEM图像 图3 ZMQ-1分子筛的组成结构单元及焙烧前后的结构变化 ; 为了深入探究OSDA在导向生成ZMQ-1分子筛结构中的作用，对OSDA在分子筛中所处位置的确定至关重要。作者首先采用上述相同的cRED技术对新鲜合成的ZMQ-1进行了结构解析，得到其晶胞参数为：a = 18.94(3) Å, b = 20.21(4) Å, c = 27.51(7) Å,β;= 103.56(19)˚。新鲜样品同样具有28MR*10MR孔道结构，但其28MR呈现扭曲的双叶型结构（图2e-f）。焙烧除去OSDA有机组分后，变为规整的椭圆形孔道结构（图2d，图3e）。作者进一步采用低剂量冷冻-cRED技术确定了新鲜合成ZMQ-1中OSDA的确切的位置和数目，发现OSDA的端基三环己基磷阳离子基团位于28MR大的孔道中，起到了填充或模板作用，而线性的亚甲基链被10MR“窗口”锁住。基于此，作者提出了ZMQ-1分子筛的形成机理：大尺寸兼具刚性的三环己基磷基团提供了大尺寸空间占位作用，而具有灵活性的亚甲基链为分子筛结构的生长提供了可能，最终得到介孔ZMQ-1分子筛结构。 ; ZMQ-1分子筛的物理化学性质 新鲜合成的ZMQ-1在一次焙烧后，OSDA的有机组分被完全移除，但磷物种会残留在分子筛孔道内部，这些磷物种通过氯化铵溶液洗涤和交换，可以被完全祛除，得到完全开放的ZMQ-1骨架结构。焙烧除磷后的ZMQ-1分子筛氩气物理吸附表现为I（b）型等温线（图4b），这表明其存在超大微孔或狭窄的介孔（小于2.5纳米）。采用NLDFT模型得到了累计孔容和孔分布数据，发现两种主要的体积吸收，分别对应于两种不同的孔径分布（图4c），即10MR和28MR。ZMQ-1具有高的比表面积（1447m²/g）以及破纪录的微孔孔容（0.47cm³/g）。鉴于ZMQ-1独特的介孔结构，作者在这里提出了一个新的术语“分子筛孔体积”，是对经典“微孔体积”定义的补充，因为ZMQ-1的孔径分布正好处于IUPAC所定义的微孔和介孔的交叉地带。 图4 ZMQ-1的孔径分析 分子筛的结构稳定性对于实际应用至关重要，因为催化反应等过程通常涉及高温高压和水汽。新鲜合成和焙烧后的ZMQ-1表现出可耐受至800℃的高热稳定性和水热稳定性。值得注意的是，铵交换后的无磷ZMQ-1甚至在1000℃下也能保持结构的热和水热稳定性。 为了研究新鲜合成分子筛焙烧移除OSDA形成完全连接的开放ZMQ-1骨架的过程，作者采用真空原位升温傅里叶变换红外（in situ;FTIR）对过程进行了追踪。以新鲜合成ZMQ-1为起始样品，随着温度由室温升至150℃处理75min，对应的水吸附峰消失（图5a）。随着温度继续升高直至450℃，吸收峰出现了明显的变化。对应于孤立硅羟基和弱氢键相互作用的硅羟基的吸收峰随着温度升高逐渐蓝移，随后融合为一个吸收峰，进而演化为一个尖锐强吸收峰（3745 cm-1），其对应于完全孤立的硅羟基（图5b）。这表明，新鲜合成的ZMQ-1在升温焙烧过程中，28MR处的硅羟基缺陷位点在400℃的热处理开始时会进行缩聚并最终变为完全连接。450℃处理4h后，在3600-3500 cm-1范围内出现新的强吸收多峰，这对应于硅氧铝桥羟基的Brønsted酸性位点。 图5 新鲜合成ZMQ-1的真空原位升温FTIR演变 ; ZMQ-1分子筛是首个通过直接合成方法得到的具有本征介-微孔结构的分子筛材料，其骨架Si/Al原子比为20左右，非常适合用于固体酸催化反应中。石油炼制过程，特别是催化裂化过程，一直致力于寻找更大孔径的分子筛用作酸催化剂。作者将该新型分子筛应用于重油催化裂化反应，与现有商业化沸石分子筛催化剂进行对比。产物分析结果显示（图6），含磷的ZMQ-1实现了更高的轻质油品选择性（汽油和柴油总选择性接近80%），且积碳更低（≤5%），同时能够保持较高的催化活性。这些初步的反应结果表明，ZMQ-1新型分子筛有利于优化催化裂化产物的分布，提高产品的质量和经济价值。 图6 分子筛的催化性能评价 ; 本征介孔沸石分子筛ZMQ-1的成功合成，为沸石分子筛材料领域的发展提供新的思路和方向，也在精细化学品合成、环境治理、能源转化等领域展示出更为广阔的应用前景。未来，可通过跨学科合作，加强产学研结合，推动其从实验室走向商业化应用。 ; ; ; 通讯作者介绍 Valentin Valtchev，中国科学院青岛生物能源与过程研究所分子筛材料研究组负责人，法国国家科学研究中心催化与光谱化学实验室（卡昂）主任，DR1研究员，Green Carbon主编。国际分子筛学会主席（2016-2019），国际分子筛学会大使（2022-2024），国际分子筛学会Breck奖、国际分子筛学会奖、欧洲分子筛联盟Kronstedt奖获得者。专业领域是分子筛晶体工程学，是纳米分子筛学科的开创者。在Science等期刊发表学术论文近300篇，引用逾15000次。 卢鹏，中国科学院青岛生物能源与过程研究所副研究员。研究方向为沸石分子筛的合成及应用，主要涉及新型拓扑结构和特定形貌沸石分子筛合成及催化分离应用。于中国科学院大连化学物理研究所取得工学博士学位，期间合成了新型拓扑结构的大孔锗硅分子筛；后在美国约翰霍普金斯大学从事博士后研究工作。2022年入职中国科学院青岛生物能源与过程研究所。近5年，以第一和共同作者在Nature，Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Mater.、J. Mater. Chem. A等重要国际学术期刊上发表论文20余篇，申请发明专利5件，承担多项科研项目。同时担任青岛科技大学专业硕士行业产业导师及多个国际期刊的审稿编辑和编委。 ; 文章信息 扫码可阅读原文 Peng Lu, Jiaoyan Xu, Yiqing Sun, Rémy Guillet-Nicolas, Tom Willhammar, Mohammad Fahda, Eddy Dib, Bo Wang, Zhengxing Qin, Hongyi Xu, Jung Cho, Zhaopeng Liu, Haijun Yu, Xiaobo Yang, Qiaolin Lang, Svetlana Mintova, Xiaodong Zou & Valentin Valtchev, A stable zeolite with atomically ordered and interconnected mesopore channel, Nature 636 (2024) 368-373. https://doi.org/10.1038/s41586-024-08206-1
澳大利亚昆士兰科技大学陈志刚团队Science：基于高性能无机热电颗粒的柔性薄膜和器件获得重大突破 2024-12-13 ;;;;;;; 研究背景 可穿戴热电技术的研究兴起顺应了时代的发展以及先进制造和人工智能技术的进步。作为一种能够直接将人体体温转化为可持续电源的技术，可穿戴的柔性热电器件（F-TED）近年来受到科研界的广泛关注。然而，刚性的块体热电材料难以应用于柔性热电器件，而具备高柔性的有机或碳材料在热电性能方面却远远不及无机热电材料。因此，开发兼具高性能与高柔性的无机柔性热电材料，一直是该领域研究的重点和难点。 如何将无机块体热电材料的优异性能成功复现在柔性薄膜材料中，是当前热电研究领域面临的重大挑战。这主要是因为大尺寸的无机热电颗粒在薄膜制备过程中难以同时满足成膜性和柔性要求，在弯折过程中容易发生开裂，导致器件失效。尽管小尺寸无机热电颗粒在成膜后可以提升柔性，但往往难以保持其高热电性能。此外，其他薄膜制备工艺（如单晶剥离和PVD等）虽然在性能改善方面具有一定潜力，但其工艺复杂、成本高昂，且性能难以控制和优化，进一步限制了实际应用。这些问题使得高性能柔性无机热电材料的制备成为一个亟待解决的重要课题。 研究内容 澳大利亚昆士兰科技大学陈志刚教授和史晓磊研究员团队提出了一种创新且具成本效益的无机热电柔性薄膜制备技术。该技术巧妙结合了溶剂热法、丝网印刷和烧结工艺的优势，以高性能近室温热电材料Bi2Te3为代表，成功实现了高柔性和高热电性能的薄膜制备。该柔性薄膜由溶剂热法制备的Bi2Te3基微米片（作为高度取向的晶粒）和Te纳米棒（作为“纳米粘合剂”）组成。通过优化溶剂热合成工艺，制备出高取向度的Ag掺杂Bi2Te3微晶（微米片状）和Te纳米棒。随后，合理设计的墨水组分通过传统丝网印刷工艺形成薄膜，并通过离子体烧结工艺对薄膜进行致密化处理。烧结过程中，Te纳米棒在微熔后填充了Bi2Te3微晶之间的缝隙，显著提升了薄膜的整体致密性，同时保持了Bi2Te3微晶的高（00l）取向，以确保高载流子迁移率和浓度。此外，Te作为第二相，优化了薄膜整体的载流子浓度，同时与Bi2Te3界面之间形成能量过滤效应，在保证高电导率的同时提高了塞贝克系数。该异质界面的引入还有效降低了晶格热导率，从而在303 K时实现了高达1.3的ZT值，这一数值为当前丝网印刷热电薄膜的最佳结果。同时，该薄膜表现出卓越的柔性、大规模制造潜力以及低成本优势。更为重要的是，该策略在其他无机热电薄膜系统（如Bi0.4Sb1.6Te3和Ag2Se）中同样取得了优异表现，展现了良好的普适性。此外，基于这一技术，研究团队还设计并制备了一种丝网印刷柔性热电器件。该器件由多个单元组成，制备工艺简单，归一化功率密度高达3 μW cm−2;K−2，同样达到了当前丝网印刷热电器件的最佳水平，验证了其热电性能及实际应用潜力。因此，这项研究展示了一种简单有效的策略去制备高性能和高柔性的无机热电薄膜和器件，展示了广泛的应用前景和商业价值。 相关文章以“Nanobinders advance screen-printed flexible thermoelectrics”为题发表在《Science》上。昆士兰科技大学陈志刚教授与史晓磊研究员的博士生陈文祎为论文第一作者, 合作者包括昆士兰科技大学李濛博士，毛源清博士研究生和刘清怡博士研究生，昆士兰大学的刘挺博士研究生，Matthew Dargusch教授和邹进教授，和英国萨里大学的逯高清教授。 图1.;丝网印刷Bi2Te3基薄膜及其器件的介绍 论文解读 ; 图2.;丝网印刷Bi2Te3薄膜的结构和相表征 通过X射线衍射（XRD）表征分析验证得到的薄膜是由Bi2Te3和Te组成，此外发现了所有通过火花等离子体烧结（SPS）压制和退火的薄膜都显示出强烈的（006）取向。这是因为溶剂热合成法生成了典型的二维（2D）Bi2Te3纳米片。在烧结过程中，这些纳米片在压力下逐层堆叠，从而形成明显的（00l）取向。作为对比，我们还制备了相同的Bi2Te3/Te的薄膜，并在管式炉（TF）中退火。由于TF退火缺乏压力，退火后的薄膜显示出强烈的（015）取向，而不是（006）取向，这证明了SPS技术在该制备方法中的重要性。通过扫描电子显微镜（SEM）结合能量色散X射线光谱（EDS）表征分析验证了Te的加入可以显著减少Bi2Te3薄膜的孔隙率，原因是Te纳米棒位于Bi2Te3晶粒之间起到粘合剂的作用，可以将周围的晶粒连接在一起。 ; 图3.;丝网印刷Bi2Te3薄膜（7.5 wt.% Te）纳米结构的表征 通过透射电子显微镜（TEM）表征显示了样品的整体结构信息，在高倍TEM图像中看到Bi2Te3基体和Te纳米粘合剂之间的相界面平滑，表明Te与Bi2Te3之间有良好的结合效应，这正是薄膜良好柔韧性的关键因素。 热电性能 ; 图4.;不同Te含量（x = 0, 2.5, 5, 7.5, 和 10 wt.%）的Bi2Te3薄膜的热电性能 ; 通过测试不同Te纳米粘合剂含量（Bi2Te3+ xTe，x;= 0, 2.5, 5, 7.5和10 wt.%）的Bi2Te3薄膜在303 K到383 K范围内的热电性能，发现随着x从0增加到7.5 wt.%，电导率（σ）和塞贝克系数（S）逐渐增强，从而在303 K时达到了18.5 μW cm−1;K−2的功率因数（S2σ）。然而，当x增加到10 wt.%时，过量的Te会降低电导率（σ）和塞贝克系数（S），导致S²σ的下降。除此之外，通过使用光热强度技术（PIT）交流（AC）的方法进行面内热扩散率（D）的测量，评估了不同Te纳米粘合剂含量（Bi2Te3 + xTe，x;= 0, 2.5, 5, 7.5和10 wt.%）的Bi2Te3薄膜在室温下的热传输性能。当x从0增加到7.5 wt.%时，由于薄膜致密度的增强，κ略有增加。当x从7.5增加到10 wt.%时，增加的晶格缺陷和过量的相边界导致κ下降。因此，Bi2Te3 + 7.5 wt.% Te的薄膜在室温下可以达到峰值为1.3的品质因数（ZT）。 柔性和器件性能 图5. 丝网印刷薄膜和器件的柔性和性能 通过对不同Te含量（x;= 0, 2.5, 5, 7.5和10 wt.%）的Bi2Te3薄膜进行不同弯曲周期和弯曲半径（r）的柔性测试，验证了所有Bi2Te3薄膜在经历1000个弯曲周期、r为5 mm后依然能够正常工作。Bi2Te3+ 7.5 wt.% Te的薄膜在柔性测试中显示优异的柔韧性，在经历1000个弯曲周期和r为5 mm后，归一化电阻变化（ΔR/R₀）小于3 %。 为了评估我们设计的柔性薄膜的实际应用潜力，基于这些薄膜设计了F-TED。为了在我们的F-TED中构建p-n结并进一步提高其性能，我们使用商业化的p型Bi0.4Sb1.6Te3的粉末，通过相同的方法（丝网印刷）制备了p型腿。基于制备的n型（7.5 wt.% Te的Bi2Te3）和p型（5 wt.% Te的Bi0.4Sb1.6Te3）薄膜，设计了一个鳍片状结构的可组装的F-TED。每个1单元的F-TED由两对n型和p型腿组成，通过使用胶水或焊料连接多个1单元器件，可以轻松组装具有更高输出功率的器件。当我们施加20 K的温差时，得到的开路电压为13.8 mV，功率为2.9 μW，提供了1.2 mW cm−2的功率密度和高达3 μW cm−2 K−2的归一化功率密度。为了验证所制备器件的柔性，我们还对1单元器件进行了柔性测试。在8 mm的弯曲半径r下，经过1000次弯曲后的性能损失仅为5%，表明所制备的器件具有较高的稳定性和柔性。为了进一步验证器件在实际中的可用性，也同时评估了1单元器件的珀尔帖效应。当输入电流为84.2 mA时，可以实现11.7 K的最大温差。总体而言，良好的柔性和高性能确认了所制备的柔性器件具有实际应用的潜力。 ; 本文总结 本研究采用了一种结合溶剂热合成、丝网印刷、火花等离子体烧结与纳米粘合剂的创新技术，显著提升了丝网印刷Bi2Te3基无机热电薄膜的柔性和热电性能。此外，该技术的适用性得到了进一步验证，可扩展至商用热电粉末及其他热电材料体系，展现了良好的泛用性。在此基础上，设计的可组装热电器件同样表现出优异的柔性及出色的归一化功率密度。该研究提出了一种简单高效的策略，为高性能、高柔性的无机热电薄膜及其器件的制备提供了新的可能性。 ; 第一作者和通讯作者简介： 陈志刚教授（通讯作者），澳大利亚碳中和零排放发电中心主任，澳大利亚昆士兰科技大学讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials），能源学科首席科学家,昆士兰大学和南昆士兰大学荣誉教授。长期从事功能材料在能量转化的基础和应用研究。博士毕业后前往澳大利亚昆士兰大学机械与矿业学院工作，先后担任研究员，高级研究员，荣誉副教授，荣誉教授，后转入南昆士兰大学担任副教授（2016）和教授（2018）。目前是昆士兰科技大学能源学科讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials，2021）。先后主持共计五千万澳元的科研项目，目前指导20名博士生和29名硕士研究生，已毕业博士生17名和硕士生30名。在Science、Nat. Energy、Nat. Nanotech.、 Nat. Sustainability.、Chem. Rev. 、Prog. Mater. Sci.、 Adv. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. In. Ed. 等国际学术期刊上发表460余篇学术论文，被Google Scholar引用55000余次，H-index达121，是科睿唯安“高被引科学家” （2020-2022）和全球top2%科学家（2019-2023，Elsevier BV）。国际知名期刊Journal of Materials Science and Technology和Exploration副编辑，国际期刊Materials Today Energy，Energy Materials Advances，Progress in Natural Science，Journal of Advanced Ceramics，Rare Metals，Microstructures，EcoEnergy等编委。个人主页：https://www.qut.edu.au/about/our-people/academic-profiles/zhigang.chen. ; 史晓磊研究员（通讯作者），澳大利亚研究理事会（ARC）优秀青年基金获得者（DECRA Fellow），昆士兰科技大学资深研究员，博士生导师，同时担任澳大利亚碳中和零排放发电中心助理。2019年博士毕业于澳大利亚昆士兰大学，为2015年度澳大利亚IPRS国家奖学金以及2018年度国家优秀自费留学生奖学金获得者，昆士兰科技大学科学院2024年度Early or Mid-Career Researcher of the Year获得者。长期致力于高性能热电材料与器件的研究，目前作为主要负责人承担ARC Discovery Project一项，ARC Linkage Project四项，ARC Research Hub一项，以及QUT ECRIS 2023等多个科研项目，总计1290余万澳元。在澳大利亚共指导13名博士研究生，9名硕士研究生，以及3名访问学者。连续四年为全球Top 2%顶尖科学家（2021-2024，Elsevier BV），共发表学术论文210余篇（影响因子10以上126篇），著作章节1篇，发明专利4项，其中以第一及通讯作者身份（含共同）在高水平国际学术期刊上发表论文110余篇（包括1 in Science, 1 in Nat. Sustain., 4 in Nat. Commun., 1 in Chem. Rev., 1 in Chem. Soc. Rev., 3 in Prog. Mater. Sci., 1 in Mat. Sci. Eng. R, 1 in Joule, 2 in Adv. Mater., 2 in Energy Environ. Sci., 9 in Adv. Funct. Mater., 9 in Adv. Energy Mater., and 3 in ACS Nano,），其中23篇被选为ESI高被引论文（前1%），2篇被选为Hot Paper（前1‰）。这些论文被Google Scholar引用13400余次，H-index达到65（i10-index 达到155）。史晓磊博士目前已在国际及区域等重要会议中做口头报告15 次，并获邀进行学术报告5 次。个人主页：https://www.qut.edu.au/about/our-people/academic-profiles/xiaolei.shi. 陈文祎（第一作者）于2018年获得昆士兰大学工程学士学位，2020年完成昆士兰大学硕士学位并转为博士研究生。目前，他是昆士兰科技大学的助理研究员，研究方向聚焦于近室温热电材料与器件，导师为陈志刚教授和史晓磊研究员。以第一作者身份（含共同）在Science，Mat. Sci. Eng. R，Energy Environ. Sci.，Nano Energy，Chem. Eng. J.，Small Method等知名期刊上发表论文7篇. 澳大利亚昆士兰科技大学（世界Top200）陈志刚热电材料与器件课题组招收博士研究生和博士后 博士研究生申报条件： •; ; ; ; 学科背景为材料科学，物理学，化学与化学工程； •; ; ; ; 目前已经取得和将要取得硕士学位且GPA大于;6/7； •; ; ; ; 英语符合学校要求（TOFEL iBT 79，写21，说18，听读16；或 IELTS Academic 6.5，单项6.0；支持PTE总分58，单项50；详情见https://www.qut.edu.au/research/study-with-us/how-to-apply） •; ; ; ; 发表过至少一篇论文，热电材料、器件或应用方向的优先考虑; 研究方向： •; ; ; ; 高性能块体热电材料和器件； •; ; ; ; 柔性热电材料和器件； •; ; ; ; 热电材料和器件计算模拟，如DFT等。 奖学金种类： •; ; ; ; 项目经费直接支持的奖学金（5~6个名额）； •; ; ; ; 国家公派奖学金CSC； •; ; ; ; 澳大利亚国家奖学金； •; ; ; ; 昆士兰科技大学奖学金。 博士后研究员研究方向： •; ; ; ; 高性能块体热电材料和器件； •; ; ; ; 柔性热电材料和器件； •; ; ; ; 热电材料和器件计算模拟，如DFT等。 ; 时间： 长期有效。 ; 学校简介： 澳大利亚昆士兰科技大学（简称QUT）是世界知名公立综合大学，位于澳大利亚第三大城市布里斯班，以“现实世界的大学”为办学特色，注重培养拥有国际化视野并注重培养切合社会发展需求的毕业生。目前共有在校学生约5万名，;学校设有Gardens Point和Kelvin Grove两个校区。QUT在2021年《QS世界新兴大学排名》中居全球第17位，2020年《泰晤士高等教育世界大学综合排名》全球第193位。QUT有九大学科领域在2021年《QS世界大学学科排名》中位列世界前100名。QUT共计培养了八名罗德学者。罗德学者奖学金（也被称为“本科生诺贝尔奖”）是世界上最负盛名的奖学金项目之一，该奖学金已培养了40多位国家领导人、多位跨国企业董事长以及十多位诺贝尔奖得主。其主校区位于布里斯班市中心，布里斯班是澳大利亚第三大城市，也是昆士兰州的首府。这里气候宜人，居民热情好客，一年中逾300天阳光明媚，年平均气温21°C左右，被评为全球最宜居城市之一，QS留学城市全球排名前20位，并将主办2032年夏季奥运会。 ; ; 团队简介： 陈志刚教授，澳大利亚碳中和零排放发电中心主任，澳大利亚昆士兰科技大学讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials），能源学科首席科学家,昆士兰大学和南昆士兰大学荣誉教授。长期从事功能材料在能量转化的基础和应用研究。博士毕业后前往澳大利亚昆士兰大学机械与矿业学院工作，先后担任研究员，高级研究员，荣誉副教授，荣誉教授，后转入南昆士兰大学担任副教授（2016）和教授（2018）。目前是昆士兰科技大学能源学科讲席教授 （Capacity Building Professor in Energy Materials，2021）。先后主持共计五千万澳元的科研项目，目前指导20名博士生和29名硕士研究生，已毕业博士生17名和硕士生30名。在Science、Nat. Energy、Nat. Nanotech.、 Nat. Sustainability.、Chem. Rev. 、Prog. Mater. Sci.、 Adv. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. In. Ed. 等国际学术期刊上发表460余篇学术论文，被Google Scholar引用55000余次，H-index达121，是科睿唯安“高被引科学家” （2020-2022）和全球top2%科学家（2019-2023，Elsevier BV）。国际知名期刊Journal of Materials Science and Technology和Exploration副编辑，国际期刊Materials Today Energy，Energy Materials Advances，Progress in Natural Science，Journal of Advanced Ceramics，Rare Metals，Microstructures，EcoEnergy等编委。 个人主页：https://www.qut.edu.au/about/our-people/academic-profiles/zhigang.chen.; 史晓磊博士，澳大利亚研究理事会（ARC）优秀青年基金获得者（DECRA Fellow），昆士兰科技大学资深研究员，博士生导师，同时担任澳大利亚碳中和零排放发电中心助理。2019年博士毕业于澳大利亚昆士兰大学，为2015年度澳大利亚IPRS国家奖学金以及2018年度国家优秀自费留学生奖学金获得者，昆士兰科技大学科学院2024年度Early or Mid-Career Researcher of the Year获得者。长期致力于高性能热电材料与器件的研究，目前作为主要负责人承担ARC Discovery Project一项（Lead CI），ARC Linkage Project四项（CI），ARC Research Hub一项（CI），以及QUT ECRIS 2023等多个科研项目，总计1290余万澳元。在澳大利亚共指导13名博士研究生，9名硕士研究生，以及3名访问学者。连续四年为全球Top 2%顶尖科学家（2021-2024，Elsevier BV），共发表学术论文210余篇（影响因子10以上127篇），著作章节1篇，发明专利4项，其中以第一及通讯作者身份（含共同）在高水平国际学术期刊上发表论文110余篇（包括1 in Science, 1 in Nat. Sustain., 4;in Nat. Commun., 1 in Chem. Rev., 1 in Chem. Soc. Rev., ;4;in Prog. Mater. Sci., 1 in Mat. Sci. Eng. R, 1 in Joule, 2;in Adv. Mater., 2 in Energy Environ. Sci., 9;in Adv. Funct. Mater., 9 in Adv. Energy Mater., 3;in ACS Nano, 5 in Nano Energy, 2 in Energy Storage Mater., 3;in Adv. Sci., and;2;in Acta;Mater.），其中23篇被选为ESI高被引论文（前1%），2篇被选为Hot Paper（前1‰）。这些论文被Google Scholar引用13400余次，H-index达到65（i10-index 达到155）。史晓磊博士目前已在国际及区域等重要会议中做口头报告16次，并获邀进行学术报告5 次。 个人主页：https://www.qut.edu.au/about/our-people/academic-profiles/xiaolei.shi. ; ; 刘伟迪博士，澳大利亚研究理事会（ARC）DECRA Fellow/Lecturer, 澳大利亚昆士兰科技大学研究员，博士生导师。2012年和2015年在北京科技大学取得本硕学位。2016年开始获得昆士兰大学国际留学生奖学金支持开始攻读博士学位，并于2020年在昆士兰大学邹进教授和陈志刚教授的指导下取得博士学位。2020年获得国家优秀自费留学生奖学金。博士毕业后分别在昆士兰大学与南昆士兰大学继续从事热电研究。2021年9月到2023年底在昆士兰大学、澳大利亚生物工程与纳米技术研究所王连洲教授课题组任博士后研究员。2023年作为项目第一负责人获得澳大利亚研究理事会ARC;Discovery Early Career Researcher Award（DECRA）项目支持，并与2024年起于昆士兰科技大学任DECRA研究员。刘伟迪博士至今长期从事热电研究工作，研究方向集中于高性能热电材料的开发，同时也涉及热电器件和应用的设计。2023年获评为全球Top 2%科学家（Elsevier BV）。共发表学术论文百余篇，其中以第（共）一、通讯作者身份，共发表论文40余篇，著作章节2篇。以第（共）一、通讯作者身份发表的论文中，影响因子10以上期刊中共发表30余篇，包括Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等，其中16篇被选为ESI高被引论文（前1%）。 个人主页：https://research.qut.edu.au/cms/people/weidi-liu/ ; 李濛博士，澳大利亚昆士兰科技大学研究员，博士生导师。2015年在浙江大学取得本科学位。2019年在伍伦贡大学取得硕士学位。2022年在昆士兰大学国际取得博士学位，导师为陈志刚教授和Matthew Dargusch教授。博士毕业后在昆士兰科技大学继续从事热电研究。李濛博士至今长期从事热电研究工作，研究方向集中于无机热电材料相关的第一原理计算，透射电子显微镜表征，和高能物理技术的表征。目前共发表学术论文70篇，著作章节2篇，申请专利一项。 个人主页：https://research.qut.edu.au/cms/people/meng-li/ ; 吕琬玉博士，澳大利亚昆士兰科技大学研究员。2015年在湖州师范学院取得本科学位。2018年在上海大学取得硕士学位。2023年在南昆士兰大学取得博士学位，导师为陈志刚教授。博士毕业后在昆士兰科技大学继续从事热电材料研究。吕琬玉博士长期从事热电研究工作，研究方向集中于高性能热电材料的合成与表征。目前共发表学术论文30余篇。 ;
上海科技大学，最新Nature! 2024-12-12 1.【科学背景】 魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）因其独特的可调谐性而受到广泛关注，它为研究强相关电子现象提供了一个通用平台。在这一低密度电子系统中，已经观察到了多种电子态，包括超导性、强关联绝缘态、伪间隙相、拓扑相和轨道磁性等。这些现象很可能源于强电子库仑相互作用的复杂交织，在平带系统中，这种相互作用甚至可以超越动能的影响。然而，对于这种非传统超导态的起源，目前尚无定论，研究人员提出了多种配对机制，如强电子关联、电子-声子相互作用、自旋涨落和自旋共振等。 近几十年来，角分辨光电发射光谱（ARPES）已成为研究量子材料的关键工具，它使得在动量空间中直接可视化电子结构成为可能。然而，二维材料器件的微小尺寸（通常在1-10微米范围内）以及MATBG器件普遍存在的扭转角不均匀性，对传统ARPES技术的空间分辨率提出了挑战。得益于高通量X射线光学的最新进展，现在可以实现利用亚微米级的空间精度（μ-ARPES）进行高质量ARPES测量，这一技术特别适合解析MATBG器件中复杂的电子结构。 2.【创新成果】 基于以上研究背景，上海科技大学陈宇林教授、美国埃默里大学王耀（共同通讯作者）等人利用具有微米级空间分辨率的μ-ARPES技术，深入探究了超导MATBG的特性，尤其是当其与六方氮化硼（hBN）衬底不对齐时的情况，揭示了强电子-声子耦合（EPC）的存在。相关研究成果以“Strong electron–phonon coupling in magic-angle twisted bilayer graphenes”为题发表在最新Nature期刊上。 ; 图1. μ-ARPES测试和MATBG器件几何构型。© 2024 Springer Nature 图2. 超导MATBG（hBN不对齐）中平带复制品的观测。© 2024 Springer Nature 研究发现，超导MATBG中存在平带的复制品现象。这些复制品能量间隔均匀，误差范围内约为150±15 meV，这一结果强烈表明了强电子-声子耦合的存在。尤为重要的是，在非超导的扭曲双层石墨烯（TBG）系统中，无论是在MATBG与hBN对齐的情况下，还是当TBG偏离了所谓“神奇角度”时，这些平带的复制品均未被观测到。 图3. 在非超导TBG器件中不存在平带复制品。© 2024 Springer Nature 图4. MATBG中的谷间电子-声子耦合。© 2024 Springer Nature 3.【科学启迪】 在本工作中， 作者利用具有微米级空间分辨率的μ-ARPES技术，揭示了超导MATBG中电子-声子耦合（EPC）的神奇特性。尽管这些研究成果并不能直接将电子-声子耦合认定为MATBG中的超导驱动力，但它们无疑揭示了超导MATBG内在的电子结构，为解读其超导性的非传统电子环境提供了不可或缺的关键信息。这些发现，为解开MATBG超导性的神秘面纱以及探索其潜在的应用前景，奠定了坚实的科学基础。 ; 原文详情：Chen, et al. Strong electron–phonon coupling in magic-angle twisted bilayer graphene. Nature. (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-08227-w。
中南大学&熵延科技Chemical Engineering Journal：通过多功能电解液添加剂改善锂离子电池LiMn2O4正极的高温性能 2024-12-11 【研究背景】 锰酸锂（LMO）因其低成本、环保和较高工作电压而成为锂离子电池（LIB）一种广泛应用的正极材料。然而，它的电化学性能在高温下会恶化，主要原因是循环过程中的结构退化以及电极/电解液界面上不良反应的增强。首先，LMO 的结构在低充电态和深放电状态下都不稳定。在低充电状态下，Mn3+ 离子会发生 Jahn-Teller 畸变，从而导致结构变化；而在深放电状态下，LMO 会插入额外的锂，从而形成不稳定的四方相。另一个主要原因是电解液中的 LiPF6在高温下水解和分解产生 HF，导致电极/电解液界面腐蚀并加速锰的溶解，溶解的锰迁移到负极上沉积，进一步加剧了电解液分解，导致 LIB 快速失效。 【文章简介】 近日，来自中南大学的杜柯教授与上海熵延科技有限公司合作，报道了一种氧基硅烷添加剂TMPS，来改善LMO的高温问题，即利用同时具有高HOMO能级低LUMO能级，以及强HF结合能的添加剂，消除酸性物质，重构电极/电解液界面，减少电极上过渡金属的溶出，提高不同温度下的电池性能。通过使用含 1 wt.% TMPS 的电解液，LMO//Li电池在 25 °C 和 60 °C 下循环 500 次后，容量保持率分别为95.5% 和 83.7%。同时，使用这种电解液的 18650 型圆柱形电池在60 °C高温下循环100次仍具有78.01%的容量。相关成果以“Enhanced elevated-temperature performance of LiMn2O4 cathodes in lithium-ion batteries via a multifunctional electrolyte additive”为题发表在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上。 【本文要点】 要点一：TMPS具备良好的除酸能力和氧化还原活性 作者通过理论计算以及NMR测试阐述了TMPS具有强HF及强PF5结合能力；同时，具备高HOMO能级低LUMO能级的TMPS可在整个初始充电阶段发生氧化/还原行为，从而在负极/正极表面建立均匀稳固的SEI/CEI。 图1. TMPS的分子结构以及对电解液的相关影响 要点二：LMO电化学性能的提升 由于良好的去酸能力及适当的还原行为，TMPS的引入不仅提升了LMO材料的循环性能（尤其是在高温下），同时提升了材料的倍率性能。 图2. LMO//Li的电化学性能 图3. 不同电解液中Nyquist图及不同扫描速率下的CV曲线 要点三：循环后结构和CEI的改善 作者通过SEM，TEM，ICP，XPS等手段对循环后的正极材料进行了表征，发现TMPS在维持结构稳定性、缓解过渡金属的溶出以及形成优质组分的CEI方面起着明显的作用。 图4. 不同电解液中的界面形态和成分分析 要点四：18650型LMO//Graphite圆柱电池的电化学性能 TMPS的引入提高的圆柱电池在不同温度下的循环性能，同时提升了电池的高温贮存性能。 图5. 18650型圆柱形电池的循环及高温贮存性能 要点五：TMPS作用机制示意 基础电解液中，HF对 LMO 正极的侵蚀加速了 TMs 从正极中的溶解。同时，电解液成分无法在 LMO 正极上形成均匀的 CEI，导致电池在高温下的性能不佳。含有Si-O结构的TMPS同时与痕量水、HF形成-(Si-O-Si）n-及Si-F，使得材料免受酸性物质攻击。此外， TMPS 会优先发生氧化反应，修饰电极上的 CEI 。这两种功能协同作用，抑制了电解液在正极的持续分解和 TMs 的溶出，从而稳定了 LMO 正极的结构。因此1 wt.% TMPS 电解质的电池不仅电阻低，而且具有良好的稳定性，提供了良好的电化学性能。 图6. TMPS功能示意图 【文章链接】 Enhanced elevated-temperature performance of LiMn2O4 cathodes in lithium-ion batteries via a multifunctional electrolyte additive https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158219. 【通讯作者简介】 杜柯教授，中南大学冶金与环境学院教授，博士生导师。杜教授曾在韩国蔚山大学和美国德克萨斯大学奥斯汀分校访学，在Goodenough教授的研究团队工作一年。杜柯教授长期从事新能源材料与器件的研究，重点关注锂离子电池、钠离子电池及其电解液的相关材料的开发与应用。具体而言，研究涉及高镍材料和磷酸铁锂材料等正极材料合成及其前驱体的制备，探索新型前驱体合成方法及改性技术，以提高材料的性能和生产效率。同时还致力于电解液的研究，特别是在提高电池安全性和稳定性方面的创新。 【第一作者介绍】 张帅，中南大学冶金与环境学院硕士生，研究方向为锂离子电池正极材料制备、电解液及添加剂开发研究。 【课题组介绍】中南大学胡国荣&杜柯教授课题组长期致力于新能源材料的基础研究和产业化技术开发，特别是在电池技术领域取得了显著进展。课题组的研究方向涵盖了锂离子电池、钠离子电池、固态电池等关键材料的合成、改性与性能优化，尤其注重从实验室研究到实际生产应用的转化。胡国荣教授和杜柯教授带领团队在正极材料和高安全性电解液的研究中，攻克了多个产业化技术难点，包括材料的大规模合成、生产工艺的优化以及电池系统的稳定性与安全性设计。课题组特别关注如何提升材料在高温、高压等恶劣环境下的性能和安全性，致力于解决传统电池材料在产业化过程中面临的性能衰减、生产一致性和安全隐患等问题。与此同时，课题组与川发龙蟒、雅本化学、宁德时代等多家知名企业紧密合作，将研究成果迅速转化为实际应用，推动新能源电池材料在电动汽车、储能系统等领域的广泛应用。 【上海熵延科技有限公司】上海熵延科技成立于2024年1月，依托雅本化学的精细化工基础，创业团队的开拓和行业内的深耕，依托中南大学和中科院等合作开发，通过一年时间形成有自身特色的发展方向和商业模式。
曹怀杰课题组ACIS： 面向清洁新型能源系统中金属表面防护用MXene涂层设计策略及防护机制 2024-12-11 【全文速览】 上海电力大学曹怀杰课题组在Advances in Colloid and Interface Science发表论文，简要介绍了 MXene 和四种特殊腐蚀环境（深海环境、PEMFC 环境中的双极板、AZIB 中的锌阳极和锂离子电池中的集流体）。重要的是，还介绍了基于 MXene 的防腐蚀涂层的设计策略和机理。 【背景介绍】 随着清洁新型能源及储能电池（海上风电、质子交换膜燃料电池PEMFC、水性锌离子电池AZIBs、锂离子电池LIBs等）的快速发展，特殊环境中金属的腐蚀问题引起了人们的广泛关注。能源系统中金属腐蚀防护可降低经济损失、运维成本，减少能耗，保障能源高效转换和供给安全。 二维（2D）纳米材料已被广泛用于提高涂层的防腐性能，如石墨烯、石墨烯衍生物、二硫化钼（MoS2）、氮化硼（BN）、层状双氢氧化物（LDH）和Ti3C2Tx MXene等。区别于其它二维材料，MXene因其可控表面化学特性、化学组成多样性（多种类MXene、非晶MXene及高熵MXene）、类金属导电性（高于GO）、强NIR吸收能力和高光热转换效率、表面氧化纳米颗粒增强效应、低摩擦系数及长磨损寿命，在清洁新型能源及储能电池系统金属表面防护领域具有潜在应用价值。 因此，基于MXene强阻隔特性及独特的物理化学性质，利用环氧树脂、聚氨酯、导电聚合物、硅烷、金属等，可构建面向特殊服役环境下金属表面防护用新型复合涂层。然而，与传统的腐蚀环境不同，能源系统中的金属材料特殊服役环境对MXene防护涂层的设计提出了更高的要求。在前期报道的研究基础上，系统总结面向清洁新型能源及储能电池系统（海上风电、PEMFC、AZIBs、LIBs等）中金属表面防护用MXene复合涂层的构建方法和分析防护机制，对推动MXene在清洁能源、储能电池领域中的应用具有重要意义。 【本文亮点】 讨论了MXene 复合涂层在新能源系统防腐方面的优势，并分析了 MXene 在腐蚀防护过程中的作用以及在特殊环境中的防腐机理，为设计高性能 MXene 复合涂层开辟了前景。 【图文解析】 图1 MXene涂层在能源系统金属表面防护领域中的应用 图2 深海环境下涂层腐蚀防护过程 图3 质子交换膜燃料电池环境中金属双极板腐蚀 图4水系锌离子电池环境中Zn负极的腐蚀 图5锂离子电池铝集流体的腐蚀 图6锂离子电池铜集流体的腐蚀 图7 MXene结构及化学特性 图8深海环境、质子交换膜燃料电池、水系锌离子电池及锂离子电池环境下金属表面防护用MXene复合涂层研究进展 图9 MXene用于清洁新型能源及储能电池系统中金属表面防护的优势 【总结与展望】 在这篇综述中，作者系统介绍了深海环境涂层腐蚀、PEMFC环境下金属双极板腐蚀、AZIBs环境下Zn负极腐蚀及LIBs中金属集流体腐蚀问题；介绍MXene的物理化学性质、不同制备方法、氧化失效及MXene应用于金属表面防护的优势；而后，针对深海环境、PEMFC双极板、AZIBs环境下Zn负极及LIBs集流体表面防护用MXene复合涂层的制备方法进行了详细总结，并归纳了其防护机制；最后，提出了目前MXene涂层在能源系统金属表面防护中面临的挑战和发展前景。本综述旨在为设计面向清洁能源、储能电池系统中金属表面防护用MXene复合涂层及拓展MXene的应用提供指导。 在深海环境中，MXene/环氧树脂复合涂层体现出优异防腐性能。MXene在环氧中的取向分布、MXene/环氧树脂复合涂层致密性及涂层与金属基体的结合强度对腐蚀防护性能影响较大；针对PEMFC环境中金属双极板防护涂层，MXene/导电聚合物（聚吡咯等）及超薄MXene复合涂层是理想选择。同时，复合涂层需兼顾防腐和导电性；针对AZIBs系统Zn负极表面防护，MXene薄膜及MXene/金属复合涂层可解决锌枝晶及腐蚀问题。在LIBs环境中，MXene薄膜及超薄MXene复合防腐涂层可抑制铝/铜集流体腐蚀。如何设计新型复合涂层，兼顾金属表面高防护性能和能源系统使用性能以及明确MXene在特殊环境中的作用机制仍是后续研究的方向。 论文地址：https://doi.org/10.1016/j.cis.2024.103373 【课题组介绍】 上海电力大学、上海市电力材料防护与新材料重点实验室曹怀杰近年来围绕MXene复合防腐涂层开展研究。针对海洋环境下金属腐蚀问题，提出MXene/巯基硅烷涂层、MXene/LDH自修复涂层、多层MXene/DTMS复合防腐涂层；针对PEMFCs环境下金属双极板腐蚀问题，提出电沉积构筑仿生结构化MXene复合涂层和超薄MXene复合防腐涂层，并引入原位腐蚀观测系统揭示MXene涂层的防护机制；针对MXene等二维材料在复合涂层中取向调控和表征困难等瓶颈问题，总结目前取向调控方法和量化取向的表征策略研究进展，指出结构-性能耦合关系解析难点；同时系统总结了MXene区别于石墨烯、氮化硼及氧化石墨烯的独特优势，阐述MXene用于金属表面防护的原因及MXene自修复涂层设计策略及修复机制。 基于前期基础，系统总结了目前清洁新型能源及储能电池中金属表面防护用MXene涂层设计策略及防护机制，近期在胶体界面国际权威期刊《Advances in Colloid and Interface Science》发表“Emerging two dimensional MXene for corrosion protection in new energy systems: Design and mechanisms”综述论文。论文第一作者是上海电力大学环境与化学工程学院2023级研究生龚保龙，通讯作者曹怀杰。 【作者简介】 龚保龙：上海电力大学环境与化学工程学院2023级硕士研究生，导师曹怀杰。研究方向为MXene防腐涂层。发表SCI论文4篇，申请专利2项，获2024年第十七届全国节能减排社会实践与科技竞赛一等奖、中国国际大学生创新大赛（2024）上海赛区银奖、2024年第十四届“挑战杯”上海市大学生创业计划竞赛铜奖、2024年 “中天科技杯”第一届上海市大学生节能减排社会实践与科技竞赛一等奖、2023年上海市大学生创造杯竞赛二等奖。
诺奖教授最新Nat Energy: 机器学习辅助快速筛选耐热介电聚合物 2024-12-11 一、【科学背景】 介电聚合物具有轻便和耐高压的优势，因此在静电薄膜电容器中至关重要。然而，这些材料在极端热环境下的耐受性较差。因此，开发能够在高温下承受强电场的耐热介电聚合物对于实现电气化至关重要。然而，平衡热稳定性和电绝缘性非常困难，因为这两种性质往往呈现出负相关的关系。 通过不断尝试组合的方法效率较低且成本较高。为了更快地发现更优质的聚合物，将机器学习（ML）与实验验证相结合来探索材料组合。在介电聚合物领域，利用ML的计算显示出在发现高温聚酰亚胺和预测介电聚合物的击穿强度方面的潜力。然而，现实中这一领域的结构多样性和效率仍然有限，亟需更全面的方法。 二、【创新成果】 近日，劳伦斯伯克利国家实验室Yi Liu、美国斯克利普斯研究所K. Barry Sharpless教授、威斯康星大学麦迪逊分校Ying Li等人提出了一种基于机器学习的策略，以快速识别高性能的耐热聚合物。通过训练一个可靠的神经网络系统，以预测关键的参数，并从近50,000种聚硫酸酯的库中筛选聚合物候选者。相关成果以“Machine learning-accelerated discovery of heat-resistant polysulfates for electrostatic energy storage”为题发表在《Nature Energy》上。 图1 聚硫酸酯的结构设计 © 2024 Springer Nature Limited 图2 机器学习对热性能和电子参数的预测 © 2024 Springer Nature Limited 图3 聚硫酸酯的介电性能 © 2024 Springer Nature Limited 图4 静电能量存储特性及其可靠性 © 2024 Springer Nature Limited 三、【科学启迪】 该研究通过利用先进的ML技术，对聚硫酸酯的主链结构进行了全面筛选。这种方法促进了分组比较和定量评估，揭示了特定结构特征对硫酸盐连接聚合物的关键性能指标（如带隙和玻璃转变温度）的影响。研究发现，聚硫酸酯P6展现出卓越的热韧性，具有显著的玻璃转变温度、较大的带隙和显著的介电常数。研究结果标志着在利用ML辅助方法发现和优化介电聚合物方面的重大进展。 原文信息：Li, H., Zheng, H., Yue, T. et al. Machine learning-accelerated discovery of heat-resistant polysulfates for electrostatic energy storage. Nat Energy (2024). https://doi.org/10.1038/s41560-024-01670-z
At what age do children begin identifying with STEM? The answer is younger than we thought 2024-12-09 Much of early childhood development is well-documented and understood. For example, most parents know that children have favorite foods, colors and toys by the ages of two or three. And children begin developing their ideas about themselves and the world around them by age seven. But what is less defined is at what age children begin developing their own ideas about STEM and where they fit in it. Knowing and understanding this is vital to cultivating a positive STEM identity, as research has shown that exposure to role models and STEM at an early age is instrumental to reducing the gender gap in innovation. But how young is an “early age”? An 11-year-old girl's drawing of a female scientist working in a laboratory. This image is from one of the studies used in this research. Credit: Vasilia Christidou, Aristotle University of Thessaloniki According to the latest U.S. National Science Foundation-funded research published today in Psychological Bulletin , the answer is much younger than previously thought. David Miller and his team at the American Institutes for Research conducted the largest-ever study on children's STEM stereotypes by synthesizing 98 studies across 33 nations spanning over four decades of data and representing more than 145,000 children.; They found that, when it comes to reading and writing, children of both sexes believe that girls are better. However, when asked about computer science and engineering, the answer was the opposite. As Miller explained, "By the age of 6, children already believe that boys are better in computer science and engineering, but mathematics is a far less gendered field." These perceptions, even at a young age, can influence the development of a child’s STEM identity. Graphic illustrating the percentage of children that indicated which gender was better at a particular STEM category. Children indicated that boys were better at computing and engineering, while girls were better at mathematics. Children that did not think a particular gender was better than the other are also represented. Credit: NSF This thinking might partially explain why, despite women and girls making up more than half of the U.S. population, in 2021, only 35% of the STEM workforce were women. "There has been extensive research on how to get girls into math and science, but what this research shows is that it's actually the more male-dominated areas, such as computer science, engineering and physics, that we should be targeting," observed Miller. In 2021, according to the NSF National Center for Science and Engineering Statistics, when looking at STEM fields most impacted by the gender divide, women accounted for only a quarter of computer science occupations and just 16% of engineering jobs. These stereotypes could contribute to the gender gaps in STEM pursuits. So, what can parents and pre-K educators do? "High-quality learning and engagement experiences with computer science and engineering are very important, as well as highlighting for both boys and girls how these fields can have tangible benefits for people directly around them," emphasized Miller. To support parents and pre-K educators, the NSF has collected the following NSF-funded resources designed to introduce STEM to children at a young age. ; STEM resources for pre-school aged children:; PBS Kids for Parents has several resources organized by age to help parents and educators find ways to engage children in STEM, as well as browser games associated with their favorite TV shows.; In "Work It Out Wombats!" preschool children learn computational thinking along with a family of wombats and their friends. "Elinor Wonders Why" teaches preschoolers to ask questions when they don't understand something and how to use scientific inquiry to find the answers. "Cyberchase" teaches children practical applications of math and how it is used to solve real-world problems. "Peep and the Big Wide World" is a TV show that teaches preschoolers about the world around them, and the website features games for children, as well as resources for parents and educators. ScratchJr is an app that teaches coding to children ages 5-7 by helping them program their games and stories.;
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