潘锋是北京大学讲席教授、国家特聘专家、国家重点研发计划项目负责人，北京大学深圳研究生新材料学院创院院长、中国化学会会士、《结构化学》执行主编。长期致力于发展结构化学方法学及应用于新材料的研发，创建了基于图论和AI的结构化学理论，牵头组织和建设了基于中国（东莞）散裂中子源的超高分辨中子衍射谱仪国家大科学装置，建立了基于中子和同步辐射等大科学装置的原位动态结构表征系统，探索并揭示了材料基因与构效关系的规律，在解决锂电池储能密度、功率密度和稳定性等科学难题取得突破性进展。带领团队以通讯作者在《自然》（2篇）、《自然.能源》（1篇）和《自然.纳米科技》（3篇）等知名期刊发表SCI收录450余篇。入选全球0.05%科学家，获中国电化学贡献奖、深圳市自然科学一等奖、美国电化学学会电池科技奖。
拥有相似结构的两种材料往往也拥有某些相似的物理化学性质。基于此，我们可将已知性能优良的一种材料作为原型，通过寻找与该原型材料结构相近的其他化合物来缩小材料搜索范围，从中挖掘可能的高性能新材料。由于无机晶体材料的离子传导性能与材料中骨架原子所构成的空间结构有着密不可分的联系，因此，通过分析不同材料间这种空间结构的相似性，可以帮助我们快速锁定潜在的快离子导体材料，从而避免进行大范围、高通量的实验或计算研究。本文将图论方法应用于锂电池固态电池快离子导体材料的研究中，能够准确描述材料局部范围内的原子间拓扑连接关系，并通过子图同构匹配来客观评估两种化合物的结构相似性，而无需人为设定经验性的阈值。凭借该方法，从自主开发的晶体结构大数据中快速挖掘出了具有高锂离子电导率的无机晶体材料，其中若干材料的离子电导率超过1 mS/cm且电化学稳定窗口超过1.5 V。上述结果表明，基于图论的无机材料结构研究方法可以显著提升对快离子导体材料筛选与设计的效率，为实现从原子尺度探索材料构效关系并开发新型固态锂电池材料提供了一个有力的工具。这篇文章以“Rapid Mining of Fast Ion Conductors via Subgraph Isomorphism Matching”为题，发表于Journal of the American Chemical Society上，DOI: 10.1021/jacs.4c04202。
在传统的XRD分析过程中，研究人员在面对未知材料时如果无法从数据库中找到其物相的晶体结构，则需要借用相近的结构模型，通过对该模型进行调整以获得实测物质的晶体结构。该过程中所借用的结构模型对应了未知材料的一种可能的结构类型。对未知材料结构类型的判别一般依赖于专家知识，因而实现该过程的自动化十分困难。由于无机材料的结构类型种类繁多，导致训练得到的深度学习分类模型往往难以获得较高精度。对此，本文设计了一个由多个子模型组合而成的模型框架，每个子模型通过残差神经网络对特定数量的结构类型进行判别，通过联合多个子模型的判别结果可以给出未知材料的最可能结构类型。总共选用了100种最常见的结构类型的模拟XRD数据来进行训练，包含了63963种无机化合物，覆盖了元素周期表中的几乎所有元素。模型在模拟数据集上的准确率达到了80.0%，并且在实验数据集中也拥有同样高的准确率。该方法为基于人工智能的自动化XRD分析提供了新的途径。这篇文章以“Crystal Structure Assignment for Unknown Compounds from X‐ray Diffraction Patterns with Deep Learning”为题，发表于Journal of the American Chemical Society上，DOI: 10.1021/jacs.3c11852。
通过电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）生成C2产物，是实现清洁能源经济的一种有前途的方式。调节界面双电层的结构，特别是界面水和阳离子，是促进C–C偶联的一种有效策略，但原子级别的机制理解远远落后于实验观察。本文利用从头算分子动力学（AIMD）研究了界面水和碱金属阳离子对电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）中C–C偶联步骤的影响，提出了调节C2途径选择性的阳离子-水-吸附物综合作用的完整图景。较小的阳离子（Li+）倾向于远离界面，使其难以与*CO+*CO配位，在这种情况下C-C偶联主要由周围水分子提供的氢键稳定。然而，除了稳定偶联中间体外，氢键还倾向于促进*COH的形成。虽然*COH和*CO之间的C-C偶联可能性不能完全排除，但其在动力学上比CO二聚化更困难。同时，*COH向C1产物的进一步转化更容易，因为C1途径的速率限制步骤已经被克服。较大的阳离子（K+）能够与*CO+*CO配位，尽管其对C-C偶联的能垒降低贡献微乎其微，但它调节了界面水的分布，创造了一个缺乏氢键的疏水微环境，从而抑制了*CO经C1途径的转化，成为阳离子依赖的C2产物选择性增加趋势的主要因素。这篇文章以“Cation-Induced Interfacial Hydrophobic Microenvironment Promotes the C−C Coupling in Electrochemical CO2 Reduction”为题，发表于Journal of the American Chemical Society上，DOI: 10.1021/jacs.3c13602。
电化学硝酸盐还原反应（NO3RR）为修复硝酸盐污染的废水提供了一种有前景的解决方案，同时促进了氨的可持续生产。鉴于NO3RR在水溶液中进行，界面活性氢、界面水、界面阳离子和反应物种都是影响NO3RR动力学的关键因素，然而它们如何对反应活性产生影响的微观机制仍有待研究。本文利用第一性原理分子动力学方法，对Cu上NO3RR还原过程的微观反应机理进行了详细研究。NO3RR的关键含氧中间体（如*NO3、*NO2和*NO）会与K+阳离子稳定配位，由于空间位阻，这阻碍了它们与氢键网络的结合，导致通过界面水对其进行氢化的能量显著上升；*H可以以较低的能垒在界面迁移，并且其与含氧物种的氢化能垒不受阳离子的影响，为氢化过程提供了有力的补充，成为*H促进NO3RR反应动力学的主要因素。该研究为通过调控离子-水-反应物种相互作用以改善铜基催化剂NO3RR活性提供了底层见解。这篇文章以“The Loss of Interfacial Water-Adsorbate Hydrogen Bond Connectivity Position Surface-Active Hydrogen as a Crucial Intermediate to Enhance Nitrate Reduction Reaction”为题，发表于Journal of the American Chemical Society上，DOI: 10.1021/jacs.4c08256。
渗流理论是从随机扩散现象中抽象出的泛化数学模型，能够对渗流与渗流转变过程进行拓扑描述和分析，是处理无序随机结构中物质连通性的有效理论方法。锂电池电极材料存在与外界的物质交换，其晶格中离子的长程迁移需要依赖一个连通至表面的迁移网络，因而可以通过渗流理论对其迁移机制进行分析。富锂层状氧化物中，锂离子替代了部分的过渡金属在过渡金属层储存更多的锂，这带来了更高的容量，因而是一种非常具有前景的高能量密度锂电池正极材料。目前，制约其实际应用的一个重要因素是其充放电循环过程中容量和电压不断衰减，其中主要原因之一是晶格氧流失导致了结构不可逆演化。本文采用拓扑分析与渗流理论，并结合第一性原理计算和蒙特卡洛模拟及AI方法，揭示了不同成分下富锂层状氧化物正极材料存在的拓扑结构对氧流失通道的阻断机制。研究结果表明，在过渡金属层中，若过渡金属离子的含量超过5/6，那么在锂离子脱嵌后，那些可在局域环境内移动的晶格氧便无法通过一个连通的渗流网络迁移至材料表面，导致其最终被束缚在材料内部。这篇文章以“Influence of Li Content on the Topological Inhibition of Oxygen Loss in Li-Rich Cathode Materials”为题，发表于Advanced Materials上，DOI: 10.1002/adma.202403307。
电催化是实现可持续能源转化、减碳减排的关键技术。对电催化反应路径的认识是合理设计催化剂的前提，受限于复杂的表面动态效应和庞大的反应网络，这需要发展新的研究范式来实现催化反应路径的高效预测。本文结合人工智能和图论结构电化学，开发了一个主动学习框架，可以实现从包含数百个中间物种反应网络中快速预测最优热力学路径。以尿素电化学催化合成为例，遍历了其催化合成反应中大多数键重排类型及相应的重构模式，通过机器学习方法对反应网络中间体稳定性和形成能进行预测，降低了密度泛函理论的计算成本。以氮掺杂石墨烯作为催化剂为例，该图论结构电化学理论在尿素电催化合成这一反应中得到验证，说明该理论框架的有效性。该反应体系在工作条件下发生显著动态结构重构。整个反应网络包含901个反应物种，利用该框架，只需计算其中的40%就可实现对反应网络能量学的评估并得到过电势。这篇文章以“Automating Discovery of Electrochemical Urea Synthesis Reaction Paths via Active Learning and Graph Theory”为题，发表于CCS Chemistry上，DOI: 10.31635/ccschem.024.202404955。
可再生电力驱动的CO2还原为多碳(C2+)产物是减轻温室效应，同时生产增值碳氢化合物的有效策略。虽然许多多相催化剂已被开发用于CO2还原，但它们普遍限于特定的C2产品，如乙烯和乙醇，选择性地生成长链碳产品通常是难以实现的。最近，Ni基合金和化合物作为一种有效的电催化剂，对多碳氢化合物表现出前所未有的高选择性。但是，除非与适当的元素混合，否则Ni金属的催化效率较低。这表明Ni和其他原子之间存在关键的相互作用，以引导反应途径产生C2+产物。然而，迄今为止关于Ni基催化剂的有限研究未能使这种相互作用的机制达到与Cu基催化剂相同的理解水平。本文以Ni3Ga为模型催化剂，利用密度泛函理论计算，揭示了表面氢覆盖和吸附质分佈模式在确定Ni基电催化剂上CO2电化学还原反应途径中不可或缺的作用。结果表明，C-C偶联过程在很大程度上取决于相应的*C1参与者最终形成时的氢覆盖率。在低覆盖率如1/2单分子层(ML)时，吸附质的分佈模式是高度对称和有序的，在C-C偶联和随后的还原步骤中几乎没有变化。这种有序结构能够显著提升C-C偶联的效率，从而得到针对C2+产物的高选择性。这篇文章以“Role of Surface Hydrogen Coverage in C−C Coupling Process for CO2 Electroreduction on Ni-Based Catalysts”为题，发表于ACS Catalysis上，DOI: 10.1021/acscatal.4c02126。
通过CO2RR合成高附加值的多碳产物一直备受学术界关注，但由于该过程中C-C偶联反应的动力学能垒较高，导致多碳产物的产率始终难以提升。相比于C-C偶联反应，C-N偶联反应往往只需更低的动力学能垒。因此，通过CO2与含N小分子（N2、NO、NO2、NO3-、NH3等）电化学共还原生成C-N偶联产物（甲胺、尿素等），是目前CO2RR领域中的一个具有前景的方向。但是，C-N偶联反应中涉及上千个反应中间物种和可能的C-N偶联途径，其反应路径的复杂性导致传统的计算模拟研究难以实施。本论文针对C-N耦合催化过程首次开发了一种基于图论的高度自动化方法，该方法将原子和化学键转化为分子图，将中间物种和化学反应关系转化为反应网络图，从而能够高通量自动生成反应网络并列举中间物种的所有吸附构型，并通过图连通、图同构算法自动筛选异常和重复构型，再通过图比对识别自动生成和分析复杂催化反应网络，从而帮助实现电化学催化过程的反应机理研究。论文以Cu-N4-C 单原子催化剂上CO2和NO3-的电化学共还原反应为例，证实了该方法的准确性，并结合密度泛函理论计算得到了反应路径中关键步骤的自由能变化，由此挖掘出C-N偶联反应中的物理规律。这篇文章以“Autonomous Exploitation of Reaction Pathways for Electrochemical C−N Coupling on Single-Atom Catalysts”为题，发表于ACS Catalysis上，DOI: 10.1021/acscatal.4c05751。
金属有机框架（MOF）以其较大的表面积，可调控的孔隙几何形状和多功能的位点结构，为乙烯/乙烷分离领域开辟了新的途径。随着高通量计算技术的进步，通过理论计算方法来指导MOF材料的设计已经成为本领域的一个重要方向。传统的力场可以有效描述一些简单气体分子（如CH4、H2和CO2）在MOF中的吸附，但MOF中芳香环和C2H4分子中C=C键的π电子的相互作用则无法达到令人满意的精度。量子化学计算是确保准确性的必要条件，但其巨大的计算成本使我们无法对所有现有的MOF进行高通量筛选。本文采用基于图论与机器学习力场的高通量计算筛选方法，通过对61393个MOF晶体数据结构进行计算模拟，精确预测了乙烯和乙烷在MOF的有机配体上的吸附能。计算结果表明，机器学习力场能够反映出乙烯分子与配体中芳香环的π电子间相互作用对气体选择性吸附的重要性。通过该方法，本研究成功筛选出四种具有高选择性的候选分离材料。该研究思路不仅为MOF材料的设计与优化提供了新的理论视角，而且为实验合成和应用提供了重要的理论支持。这篇文章以“Data-Driven Discovery of Gas-Selective Organic Linkers in Metal−Organic Frameworks for the Separation of Ethylene and Ethane”为题，发表于The Journal of Physical Chemistry Letters上，DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c00860。
