【研究背景】

量子霍尔效应（QHE）中无耗散的边缘态为降低电子器件中的能耗提供了一条有前景的途径。然而，QHE需要强外部磁场和极低的工作温度，这限制了其实用性。1988年，Haldane提出了一种机制，即在没有外部磁场的情况下，通过量子反常霍尔效应（QAHE）实现。磁性拓扑材料结合了磁性和拓扑特性，是实现QAHE的理想平台。这种效应通常在打破时间反转对称性的材料中观察到，其中系统的磁矩和自旋-轨道耦合（SOC）之间的相互作用导致非平凡的拓扑电子结构。这类材料以其手性无耗散边缘态为特征，为高速低能耗自旋电子器件铺平了道路。在实验中，QAHE通常通过在三维拓扑绝缘体中掺杂磁性元素实现长程铁磁（FM）序。然而，这种方法需要在极低温度下实现。另一种方法涉及利用磁性接近效应，通过构建磁性材料与拓扑绝缘体之间的异质结来诱导QAHE。这种方法通过磁性层与拓扑绝缘体表面态之间的相互作用打开磁隙。然而，磁序与拓扑态之间的相互作用在结构上较弱且对界面性质高度敏感，导致实验进展缓慢。成功实现的磁性拓扑绝缘体MnBi₂Te₄展示了实现多种奇异量子态的潜力，然而QAHE在实验实现过程中温度仍然较低。近年来，本征二维磁性拓扑材料在理论计算领域被广泛准确预测。在本研究中，我们基于实验上已合成的Ru₂SrO₆结构，采用第一性原理计算方法实现了类似结构的二维单层Mn₂Bi₂O₆，并证明其是热力学和动力学稳定的，考虑面外铁磁的能带特性，进一步研究了它的电子结构，磁性，拓扑性质，进一步探索丰富了未来低能耗电子期间的潜在候选者。

【工作介绍】

近日，中山大学吕树申教授和陈楷炫副教授等人利用第一性原理计算方法，提出了一种新型二维铁磁单层材料Mn₂Bi₂O₆，并系统地研究了该体系的晶体结构，电子结构，磁性和拓扑性质。基于第一性原理计算，研究表明二维Mn₂Bi₂O₆层材料在自旋轨道耦合（SOC）作用下可实现高达110 meV的非平庸能隙，基于蒙特卡洛模拟得到的居里温度为285K，并伴随陈数为3的量子反常霍尔态，意味着该体系具有三个本征手性边缘态。进一步构建由hBN作为间隔层的三层异质结构Mn₂Bi₂O₆/BN/Mn₂Bi₂O₆后，体系的总陈数提升至6，同时带隙也进一步扩大至117.4 meV，意味着对外界具有更好的抗干扰性能。此外，研究还尝试构建Mn₂Bi₂O₆的Janus结构Mn₂Bi₂O₃Te₃，发现该调控方式会导致拓扑态和陈数发生转变，陈数为1。这一工作不仅引入了新的磁性拓扑候选材料，扩展了QAHE材料的种类，还为低功耗电子设备和拓扑量子计算实现建立了新的候选平台。该文章发表在物理化学领域专业期刊ChemPhysChem（2025, e2500161, DOI: 10.1002/cphc.202500161），中山大学硕士生胡佳明为本文第一作者。

【内容表述】

1. 计算方法

所有电子、自旋磁性及拓扑性质的计算均采用Vienna Ab-initio Simulation Package（VASP）程序，使用投影增强赝势方法和Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函近似。为了准确描述过渡金属Mn的电子性质，采用了GGA+U方法，有效库仑作用参数U值设定为4.0 eV，依据已有文献。为减少周期性结构间的相互作用，引入了20 Å的真空层。平面波能量截断设置为500 eV。结构弛豫的优化标准是每个原子的Hellmann–Feynman力小于0.02 eV·Å⁻¹，且连续电子步之间的能量变化小于10⁻⁶ eV。k点采样采用12 × 12 × 1的Γ点居中Monkhorst-Pack网格。在多层体系中考虑范德瓦尔斯相互作用时，采用Grimme的DFT-D2方法。声子谱通phonopy程序计算，采用了2 × 2 × 1的超胞。分子动力学模拟在300 K恒温条件下进行，总时长为4 ps，采用了2 × 2 × 1的超胞体系。Berry曲率与Chern数通过VASPBERY程序计算，边缘态与反常霍尔电导则使用Wannier90与WannierTools程序进行分析，并结合格林函数方法计算半无限体的拓扑性质。居里温度通过Monte Carlo方法估算，使用的是mcsolver程序实现。

1. 结果与讨论

图1：（a-b）单层Mn₂Bi₂O₆的晶体结构。 (c-d)不考虑自旋轨道耦合（SOC）效应以及考虑SOC时的能带。（e）考虑SOC后Mn的轨道投影态密度。（f）考虑SOC后O的投影态密度。

图1展示了单层Mn₂Bi₂O₆的晶体结构和电子性质。该结构呈蜂窝状晶格，以Bi，O，Mn，O，Bi顺序堆积，属于P31m空间群，具有绕z轴的C₃反演对称性，由能带图可知不考虑SOC时为狄拉克半金属态，考虑SOC后打开了110meV的能隙，Mn的d轨道可以分为三组，分别为，（，）以及（，），O的p轨道分为和（，）。费米能级附近的贡献主要为Mn的（，）轨道与O的轨道的耦合贡献。 

图2：单层Mn₂Bi₂O₆的拓扑性质（a）边缘电子态密度（b）倒空间的贝里曲率分布。（c）费米能级附近的量子化的导电平台。

图2显示了二维单层Mn₂Bi₂O₆沿 (1 0 0) 方向的相应的半无限纳米带的拓扑性质计算结果，其中在Г(0, 0, 0) 点附近可以观察到一个手性边缘态，在X (0.5, 0, 0)点附近有两个边缘态，总共有三个边缘通道。在费米能级附近出现了量子化的导电平台，且反常霍尔电导由公式得到，结果也印证了，即陈数为3。贝里曲率沿布里渊区的高对称线内对称分布，在高对称点附近可以观察到非零值。陈数C是根据整个布里渊区的贝里曲率积分计算得出的，通过对布里渊区的非零贝里曲率积分，可以得到一个整数。

图3： Mn₂Bi₂O₆/BN/Mn₂Bi₂O₆结构示意图，电子和拓扑性质（a） 主视图（b）俯视图（c）能带（d）导电边缘态（e）量子反常霍尔电导（f）贝里曲率

实验上，经常通过堆叠陈数为1的二维单层材料来实现更高的陈数，对于本身具有高陈数C=3的二维单层材料，堆叠后同样是否能实现更高陈数，实验上目前较少实现。基于第一性原理计算，本研究构造了Mn₂Bi₂O₆/BN/Mn₂Bi₂O₆异质结进一步探索拓扑性质。纯双层Mn₂Bi₂O₆的基态为反铁磁态，并且铁磁态下能带的带隙非常小，为了进一步扩大体能隙，但拓扑导电边缘态仍然存在，我们在两个单层Mn₂Bi₂O₆之间加入BN绝缘层来构建异质结构，该体系基态为铁磁态，并实现了117.4meV的能隙，大于室温能标。进一步的拓扑计算表明，该体系有六个手性导电边缘态，为单层材料的两倍，通过贝里曲率积分得到的陈数为 C = 6，量子反常霍尔电导在费米能级附近也显示出量子化的导电平台。

图4：二维单层Mn₂Bi₂O₆的Janus结构电子和拓扑性质。（a）俯视图（b）主视图（c）Mn₂Bi₂O₃Te₃的能带（d）Mn₂Bi₂O₃Te₃导电边缘态（e）对应的量子反常霍尔电导（f）贝里曲率在倒空间的分布

将S，Se，Te取代Mn₂Bi₂O₆上层的三个O原子后的结构，如图4所示，主要研究对称性破缺后拓扑性质的变化。Janus结构Mn₂Bi₂O₃S₃存在三条手性边缘态，反常霍尔电导为，对应的陈数为3，与单层Mn₂Bi₂O₆的拓扑性质相同。Janus结构Mn₂Bi₂O₃Se₃在能隙中则不存在手性边缘态，对应的反常霍尔电导为0，陈数为0，为普通的半导体。Mn₂Bi₂O₃Te₃的拓扑性质实现了3到1的转变，如图4（d-f）所示，边缘态的数目为1，量子反常霍尔电导在费米能级附近呈现出e²/h的导电平台，贝里曲率如图（f）所示，在布里渊区的积分得到陈数为1。这与单层Mn₂Bi₂O₆相比，全局带隙为156.4meV（图c），实现了更大带隙陈数为1的量子反常霍尔系统。

【结论】

我们基于第一性原理计算，提出并系统性地研究了一种高陈数量子反常霍尔绝缘体，二维Mn₂Bi₂O₆单层。单层Mn₂Bi₂O₆表现出陈数C=3和显著的带隙（110 meV），使其成为在实验温度下实现量子反常霍尔效应的有前景候选材料。通过与hBN构建多层异质结构，陈数可进一步提升至C=6，同时带隙增强至117.4 meV，远大于室温能标。在Mn₂Bi₂O₆中进行等同族元素掺杂能实现拓扑调控，实现C=3到C=1的陈数转变。这些发现扩展了可实现QAHE的材料体系，为低功耗电子器件、自旋电子学以及拓扑量子计算等未来应用铺平了道路。